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Inhalt

1  Einführung  1

1.1  Einleitung und Motivation  1

1.2  Das Projekt AZE (Analyse Zentrum Elektromobilität)  3

1.3  Wissenschaftliche Ziele der Arbeit  3

1.4  Aufbau der Diplomarbeit  4

2  Grundlagen  5

2.1  Aufbau und Funktionsweise der Batterien  5

2.2  Kenndaten in der Batterietechnik  8

2.2.1  Stromstärke oder die sogenannte C-Rate  8

2.2.2  Energie- und Leistungsdichte  8

2.2.3  Nennspannung einer Batterie  9

2.2.4  Nennkapazität und tatsächliche Kapazität  10

2.2.5  Abhängigkeit der tatsächlichen Kapazität vom Entladestrom  10

2.2.6  Abhängigkeit der tatsächlichen Kapazität von der Temperatur  11

2.2.7  Ladefaktor und Wirkungsgrade  12

2.2.8  Der Innenwiderstand einer Batterie  13

2.2.9  SOC (State of Charge)  14

2.2.10  SOH (State of Health)  15

2.3  Lithium-Ionen-Batterien  16

2.3.1  Lithium-Eisen-Phosphat(LiFePO 4 )-Batterien  19

2.3.2  Verwendete Lithium-Eisen-Phosphat-Batterien (LiFePO 4 )  20

2.4  Reversibler und irreversibler Kapazitätsverlust bei Lithium-Ionen-Batterien  23

2.4.1  Reversibler Kapazitätsverlust (Selbstentladung)  23

2.4.2  Irreversibler Kapazitätsverlust (Alterung)  23

Irreversibler  Kapazitätsverlust durch Zyklisierung  26

   2.4.3

Irreversibler  Kapazitätsverlust durch kalendarische Alterung  28

   2.4.4

3  Methodik zur Berechnung der kalendarischen Alterung  29

3.1  Messaufbauten und Messmethodik  30

3.1.1  Zyklisierung der LiFePO 4 -Zellen  30

3.1.2  Mathematische Formulierung der kalendarischen Alterung ( )  32

3.1.3  Messaufbauten zur Lagerung der Zellen  32

3.2  Vorstellung der Messmatrizen  33

3.2.1  Beschreibung der Hauptpunkte der Messmatrix  34

3.2.2  Beschreibung der Center-Points der Messmatrix  35

3.2.3  Beschreibung der Randpunkte der Messmatrix  35

Inhaltsverzeichnis ii

3.2.4  Polynomiale Approximation der SOH-Werte  36

Mathematische  Berechnung der kalendarischen Alterung  37

   3.2.5

3.2.6  Benutzung der kubischen Spline-Interpolation zur Berechnung der  

kalendarischer  Alterung für jeden beliebigen Punkt in der Messmatrix  37

3.2.7  Methodik zur Berechnung des relativen Fehlers  38

4  Vorstellung und Auswertung der Messergebnisse  39

4.1  Vorstellung und Auswertung der SOH-Verläufe der Hauptpunkten der  

Messmatrix   39

4.1.1  SOH-Verläufe der bei 60 C gelagerten LiFePO 4 -Zellen  40

4.1.2  SOH-Verläufe der bei 40 C gelagerten LiFePO 4 -Zellen  41

4.1.3  SOH-Verläufe der bei 20 C gelagerten LiFePO 4 -Zellen  43

4.1.4  SOH-Verläufe der bei 0 C gelagerten LiFePO 4 -Zellen  43

4.1.5  Polynomiale Darstellung der SOH-Verläufe von den Hauptpunkten der  

Messmatrix   45

4.2  Vorstellung und Auswertung der SOH-Verläufe aus den Center-Points und den  

Randpunkten  der Messmatrix  46

4.2.1  SOH-Verläufe der bei 50 C gelagerten LiFePO 4 -Zellen  46

4.2.2  SOH-Verläufe der bei 30 C gelagerten LiFePO 4 -Zellen  47

4.2.3  SOH-Verläufe der bei 10 C gelagerten LiFePO 4 -Zellen  48

4.2.4  Polynomiale Darstellung der SOH-Verläufe von den Center-Points (und den  

Randpunkten)  der Messmatrix  49

5  Simulation des Modells  51

5.1  Überprüfung des Modells auf Plausibilität anhand einer Reihe von Beispielen  52

Vorstellung  der Simulationsergebnisse für SOH 0,99 und 1d  53

   5.1.1

Vorstellung  der Simulationsergebnisse für SOH 0,95 und 1d  59

   5.1.2

5.2  Interpretation der Ergebnisse aus dem Modell  65

6  Zusammenfassung und Ausblick  66

7  Literaturverzeichnis.  68

8  Anhang  72

1 Einführung

1.1 Einleitung und Motivation

Im Jahr 2009 stellte die Bundesregierung den Nationalen Entwicklungsplan Elektromobilität vor. Damit beabsichtigte sie, die Industrie in diesem Themengebiet im internationalen Wettbewerb zu stärken und Deutschland zum Marktführer in der Elektromobilität zu entwickeln. Als Ziel in diesem Entwicklungsplan wurde ein Bestand von einer Million EVs 1 in Deutschland bis zum Jahre 2020 festgelegt. Hierzu werden aus dem Konjunkturpaket II zwischen 2009 und 2011 500 Mio. Euro für Forschung und Entwicklung in den Bereichen Batterietechnik, Fahrzeugkomponenten und Netzintegration bereitgestellt /1/.

Im Mai 2010 wurde in einem Spitzentreffen zwischen Regierung und Industrievertretern die Nationale Plattform Elektromobilität beschlossen. Nachfolgend wird eine Auswahl an wichtigen gemeinsamen Zielen und Maßnahmen aus diesem Beschluss aufgelistet /2/:

• Reduzierung der Kosten der EVs. um die wirtschaftliche Akzeptanz und Wettbewerbsfähigkeit zu erhöhen.

• Definition von Rahmenbedingungen, Normen und Standards durch enge Zusammenarbeit mit anderen EU-Ländern und deren Umsetzung auf internationaler Basis.

• Ausbau einer Ladeinfrastruktur in den kommenden Jahren um eine diskriminierungsfreie, markt- und bedarfsgerechte Versorgung mit Ladestationen zu gewährleisten.

• Gezielte Bereitstellung von Mitteln durch die Bundesregierung für Forschung und Entwicklungsvorhaben im Bereich der Elektromobilität mit folgenden Förderschwerpunkten:

1. Batteriezellen und Batteriesysteme

2. Elektromotor und Leistungselektronik

3. Netzintegration, Speichermanagement, Ladesysteme und Recyclingverfahren Die EVs weisen im Gegensatz zu den konventionellen Verbrennungsmotoren erhebliche Vorteile auf. Sie stoßen z. B. lokal keine CO2-Emissionen oder sonstige Schadstoffe aus. Außerdem weisen die Verbrennungsmotoren bei einer well - to - wheel 2 -Betrachtung eine Energieeffizienz von 18 bis 23 Prozent auf, während diese Zahl bei elektrischen Antrieben rund 30 Prozent beträgt /1/. Der dadurch zusätzliche Bedarf an Strom soll

1 Electric Vehicle

2 Beschreibt die gesamte Kette ab der Treibstoffproduktion bis zum drehenden Rad

Einführung 2

ausschließlich aus regenerativen Quellen bereitgestellt werden. Dies hat eine reduzierte Abhängigkeit von Primärkraftstoffen wie Mineralöl zur Folge /2/. Nach heutigem Stand der Technik gibt es auf dem Weg zur Marktetablierung dieser Fahrzeuge noch erhebliche Barrieren, wie z. B. den Stand der Entwicklung der Batterien. Hier wird die Industrie durch konkurrierende Ziele wie Verbesserung der Sicherheit, der Energie und der Leistungsdichte sowie Verringerung der Kosten und Erhöhung der Lebensdauer, vor ernsthaften Herausforderungen gestellt /3/. Weitere Punkte sind die

Ladeinfrastrukturen sowie die hohen Anschaffungskosten dieser Fahrzeuge. Eine allgemeine Aussage über die Lebensdauer gestaltet sich schwierig. Die Lebensdauer der Batterie bezieht sich in der Regel auf eine Restkapazität von 80 Prozent, bezogen auf ihre Anfangskapazität /4/. Dieser Kapazitätsschwund wird als irreversibler Kapazitätsverlust oder Alterung bezeichnet. Die verlorene Kapazität kann nicht wiederhergestellt werden. Unter idealen Umständen erreichen Lithium-Ionen-Batterien eine Lebensdauer von 10 bis 15 Jahren, während dieser Wert bei NiMH 3 7 bis 10 Jahre und bei Bleisäurebatterien 4 bis 6 Jahre beträgt /4/. Durch Benutzung führt die häufige Be- und Entladung (Zyklisierung) der Batterie zu einem irreversiblen Kapazitätsverlust. Unter den oben genannten Speichertechnologien besitzen die Lithium-Ionen-Batterien die größte Zyklenzahl, welche im Bereich zwischen 500 und 1200 liegt /4/. Lithium-Ionen Batterien altern zudem auch bei Lagerung bzw. Nichtgebrauch. Diese Art der irreversiblen Kapazitätsreduzierung wird als kalendarische Alterung bezeichnet /6/. Bei der Lagerung der Lithium-Ionen-Batterien haben Faktoren wie die Dauer, die Temperatur sowie der Ladezustand (SOC) bzw. die Spannung der Batterie einen wesentlichen Einfluss auf den irreversiblen Kapazitätsverlust der Batterie. Aus diesem Grund ist für den Einsatz dieser Batterien in den EVs der Einfluss der obengenannten Faktoren auf die Lebensdauer von großem Interesse und es ist erforderlich, diese Vorgänge anhand eines kalendarischen Alterungsmodells zu erfassen und abzubilden.

3 Nickel-Metallhydrid

Einführung 3

1.2 Das Projekt AZE (Analyse Zentrum Elektromobilität)

Diese Diplomarbeit ist Teil des Forschungsprojekts Analysezentrum für Elektromobilität (AZE) an der Forschungsstelle für Energiewirtschaft e.V. (FfE). Das Projekt wird durch das Bundesministerium für Wirtschaft und Technologie gefördert, mit Unterstützung des Projektpartners E.ON Energie AG und der Stadtwerke München GmbH. Dieses Projekt wird in drei Bereiche unterteilt /5/:

• Erweiterung der Mess- und Prüfstandstechnik

• Untersuchung der kalendarischen Alterung und Zyklenfestigkeit an LiFePO4-Batterien

• On-Road- und Prüfstandsmessungen an Einzelfahrzeugen

Als Ziel dieses Projektes an der Forschungsstelle für Energiewirtschaft e.V. wurde die energetische und technische Untersuchung und Bewertung aktueller

Batterietechnologien und Fahrzeugkonzepte definiert. Im Rahmen dieser Arbeit wird die kalendarische Alterung der LiFePO4-Batterien an den Prüfständen messtechnisch untersucht. Nachfolgend wird auf die Ziele dieser Arbeit eingegangen.

1.3 Wissenschaftliche Ziele der Arbeit

Die kalendarische Alterung (∆∆∆∆ ) führt neben der Zyklisierung zu einem irreversiblen Kapazitätsverlust bei Lithium-Ionen Batterien. Diese tritt nur bei Lagerung der Batterien auf. Im Rahmen dieser Arbeit soll die Bestimmung der kalendarischen Alterung bei LiFePO4-Batterien als Funktion der Temperatur, des Ladezustands (SOC) sowie State of Health (SOH) und Lagerungszeit in einem in Matlab implementierten Modell erfolgen. Die Abhängigkeit der kalendarischen Alterung von Temperatur, Ladezustand (SOC) und des SOH wird messtechnisch untersucht und anschließend mit Hilfe des Modells im Matlab mathematisch analysiert und bewertet. Das Modell ist außerdem in der Lage die kalendarische Alterung ∆∆ der LiFePO4-Batterien auch bei nicht messtechnisch untersuchten Punkten auf Basis der Methode der kubischen Spline-Interpolation zu berechnen. Diese Funktion soll später in die Batteriesimulation an der Forschungsstelle integriert werden.

Einführung 4

1.4 Aufbau der Diplomarbeit

Im zweiten Kapitel ,,Grundlagen‘‘ wird das Prinzip der Batterietechnik, das für das bessere Verständnis dieser Arbeit hilfreich ist, vermittelt. Auf die Messaufbauten sowie die mathematischen Hintergründe des entwickelten Modells zur Bestimmung der kalendarischen Alterung wird im dritten Kapitel ,,Methodik zur Berechnung der kalendarischen Alterung‘‘ eingegangen. Im vierten Kapitel ,,Vorstellung und Auswertung der Messergebnisse‘‘ werden die Messergebnisse aus den Messmatrizen grafisch dargestellt und ausgewertet. Eine Auswahl an Ergebnissen, die durch Simulation an dem Modell erfolgt sind, werden im fünften Kapitel ,,Simulation des Modells‘‘ wiedergegeben, analysiert und beurteilt. Im letzten Kapitel wird die Arbeit zusammengefasst und es erfolgt ein Ausblick.

2 Grundlagen

In diesem Kapitel werden zunächst wichtige Grundlagen und Begriffe vermittelt, die für das weitere Verständnis dieser Arbeit notwendig sind. Dies umfasst einen kurzen Abriss über die allgemeine Funktionsweise von Batterien sowie den Aufbau moderner Batteriesysteme. Des Weiteren wird auf die Kenndaten der Batterietechnik eingegangen.

2.1 Aufbau und Funktionsweise der Batterien

Eine Batterie ist nichts anders als ein Speicher für elektrische Energie. Diese wird in Form von chemischer Energie gespeichert und kann bei Bedarf wieder entladen werden. Das heißt beim Aufladen einer Batterie wird elektrische Energie in chemische umgewandelt. Die auf diese Weise gespeicherte Energie kann zu einem späteren Zeitpunkt in elektrische Energie umgewandelt und einem elektrischen Verbraucher zugeführt werden. Dabei unterscheidet man zwischen primären und sekundären Batterien. Letztere haben die besondere Eigenschaft nach der Umwandlung der chemischen in elektrische Energie, erneut geladen werden zu können. Dieser Batterietyp wird auch als Akkumulator bezeichnet. Der prinzipielle Aufbau beider Batterien ist in der Regel gleich. Der Begriff ,,Batterie‘‘ bezeichnete ursprünglich die Zusammenschaltung mehrerer Zellen zu einem technisch nutzbaren Gerät. Im Laufe der Zeit hat es sich jedoch durchgesetzt, dass mit ,,Batterie‘‘ auch eine einzelne Zelle gemeint sein kann. Ein ,,Akkumulator‘‘ hingegen bezeichnet eine oder mehrere zusammengeschaltete wieder aufladbare Zellen /6/. In dieser Arbeit wird grundsätzlich der Begriff ,,Batterie‘‘ verwendet.

Erstes Erkennungsmerkmal verschiedener Batteriesysteme ist ihre Bauweise. Dabei unterscheidet man allgemein zwischen zylindrischen Zellen, Knopfzellen, prismenförmigen Zellen und Folienzellen. Die größte Verbreitung haben heute Zellen mit zylindrischer Bauweise, da diese die größte Energiedichte besitzen und gleichzeitig hohe mechanische Stabilität aufweisen /7/. In Abbildung 2-1 wird der Aufbau einer zylindrischen Lithium-Ionen Zelle veranschaulicht.

Grundlagen 6

Abbildung 2-1: Aufbau einer zylindrischen Lithium—Ionen-Zelle /Sanyo/

Wichtigste Komponenten des inneren Aufbaus einer Batterie sind die beiden Elektroden, die das für die Entladereaktion notwendige Aktivmaterial enthalten. Die Elektroden befinden sich in einem Elektrolyten, der den Ionenaustausch gewährleistet. Um Kurzschlüsse zu verhindern, werden die Elektroden durch einen sogenannten Separator elektrisch voneinander isoliert /6/. In der Elektrochemie wird die Elektrode, an der die Oxidation stattfindet, als Anode, also als negative Elektrode, und diejenige, an der die Reduktion stattfindet, als Kathode, und damit als positive Elektrode bezeichnet. Bei einem Entladevorgang wird an der negativen Elektrode das Aktivmaterial unter Abgabe von Elektronen oxidiert. Die Elektronen fließen über den geschlossenen Stromkreis des Verbrauchers zu der positiven Elektrode, wo sie durch Reduktion des positiven Aktivmaterials aufgenommen werden. Durch den elektrochemischen Prozess entsteht ein Spannungspotenzial zwischen der Anode und der Kathode. Das kommt ursprünglich daher, dass an der Anode Elektronenüberfluss und an der Kathode Elektronenmangel herrscht. Diese Elektronendifferenz führt zu dem oben genannten Potenzialunterschied. Beim Anschluss eines Verbrauchers an den Elektroden können die Elektronen Spannung abbauen. Dieser Elektronenfluss von der Anode zur Kathode wird als elektrischer Strom bezeichnet. Die entscheidenden Vorgänge für den beschriebenen Ablauf bilden den sogenannten Ladungsdurchtritt. Mit dem Ladungsdurchtritt werden die Übergänge von ionischer in elektrische Leitung und elektrischer in ionische Leitung bezeichnet. In Abbildung 2-2 ist die Bewegungsrichtung der Lithiumionen (Li ⁺ ) in einer Lithium-Ionen-Batterie beim Laden und Entladen dargestellt.

Grundlagen 7

Abbildung 2-2: Schematischer Aufbau einer Lithium-Ionen-Batterie /26/

Die positive Elektrode der Batterie in Abbildung 2-2 besitzt LiCoO2 als Aktivmaterial und die negative Elektrode Grafit. Dabei lagern sich die Lithiumionen in den Zwischenebenen des Grafits an. Dies wird in der Literatur als eine Interkalationsverbindung bezeichnet.

Grundlagen 8

2.2 Kenndaten in der Batterietechnik

In Abbildung 2-3 ist ein ausgewähltes Ersatzschaltbild einer LiFePO4-Batterie dargestellt.

Abbildung 2-3: Ausgewähltes Ersatzschaltbild einer LiFePO4-Batterie /8/

Wie aus dem Ersatzschaltbild hervorgeht, besteht dieses aus einer Spannungsquelle in Reihe mit dem ohmschen Widerstand RS, der Induktivität L und zwei RC-Gliedern. Mit RP wird versucht die Selbstentladung darzustellen. Die Induktivität verkörpert die zeitliche Verzögerung der Reaktion einer Batterie auf Belastungen. Durch das erste RC-Glied wird die Diffusion der Elektronen im Elektrolyt und den Elektroden veranschaulicht. Das zweite RC-Glied repräsentiert die Doppelschichtkapazität, die der Polarisation im Grenzbereich zwischen dem Elektrolyt und den Elektroden entspricht /8/.

2.2.1 Stromstärke oder die sogenannte C-Rate

Der Lade- und Entladestrom einer Batterie wird in der Regel in normierter Form angegeben. Dabei wird die normierte Stromstärke auf die Kapazität der Zelle bezogen. Mit C-Rate wird die Kapazität als Ergebnis der Nennkapazität geteilt durch eine Stunde angegeben /9/. Die in dieser Arbeit verwendeten LiFePO4-Batterien mit einer Nennkapazität von 2300 mAh besitzen beispielsweise bei 1 C einen Strom in Höhe von 2,3 A. Größere oder kleinere Ströme werden durch einen Faktor angegeben. Zum Beispiel entspricht 0,2 C dieser Batterie 0,4 A und 10 C somit 23 A.

2.2.2 Energie- und Leistungsdichte

Energie- und Leistungsdichte sind heute der Fokus in der Entwicklung von Batterien und zählen zu den wichtigsten Parametern in diesem Bereich. Vor allem bei den Batterien, die in den EVs eingesetzt werden, sind diese Begriffe von großer Bedeutung. Diese Größen können hierbei auf die Masse (spezifische Energie, spezifische Leistung) oder auf das Volumen (Energiedichte, Leistungsdichte) bezogen werden /6/.

Grundlagen 9

2.2.2.1 Spezifische Leistung oder Leistungsdichte [W/kg oder W/l] Diese Größe bezieht sich auf die entnehmbare Leistung pro Gewicht (Leistungsgewicht) oder pro Volumen (Leistungsvolumen). Sie lässt sich wie folgt berechnen:

Die Leistungsdichte der Lithium-Ionen Batterien liegt zurzeit zwischen 300-1500 W/kg /10/.

2.2.2.2 Spezifische Energie oder Energiedichte [Wh/kg oder Wh/l] Die spezifische Energiedichte bezieht sich auf die entnehmbare Energie pro Gewicht oder pro Volumen. Diese Größe kann folgendermaßen berechnet werden:

Diese liegt bei den Lithium-Ionen-Batterien typischerweise zwischen 100 Wh/kg und 200 Wh/kg. Für den Einsatz in den EVs ist die Energiedichte von großer Bedeutung, da sich die höhere Energiedichte bei gleichbleibendem Gewicht der Batterie in einer längeren Reichweite niederschlägt. Aktuelle Batteriesysteme verfügen über eine Energiedichte von 35 bis 155 Wh/kg /11/.

2.2.3 Nennspannung einer Batterie

Unter Nennbedingungen wird die eingestellte mittlere Spannung einer Batterie bei der Entladung als Nennspannung einer Batterie bezeichnet. Sein Wert liegt meistens unter dem Wert der Leerlaufspannung /6/. Werden mehrere Zellen zu einer Batterie in Serie geschaltet, ergibt sich deren Nennspannung durch Multiplikation der Nennspannung der Zelle mit der Anzahl der Zellen. Nur bei Lithium-Ionen Batterien gibt es unterschiedliche Werte hierfür. Dies hängt mit den unterschiedlichen Aktivmaterialien, die für diese Batterien verwendet werden zusammen. In Tabelle 2-1 sind die Nennspannungen einiger Batteriesysteme ausgeführt. Es wird aber ausdrücklich darauf hingewiesen, dass die angegeben Werte nicht unbedingt bei jedem Batterietyp übereinstimmen.

Grundlagen 10

Tabelle 2-1: Nennspannung einiger Batterien/6/

2.2.4 Nennkapazität und tatsächliche Kapazität

Als Nennkapazität der Batterien bezeichnet man die bei der Entladung mit dem Nennstrom und bei Nenntemperatur mindestens entnehmbare Ladungsmenge ( ), also Amperestunden bei einer neuen geladenen Batterie. In der Regel stimmt die tatsächlich aus einer geladenen Batterie entnehmbare Kapazität nicht mit der Nennkapazität überein, da die tatsächliche Kapazität an die Vorgeschichte sowie die Temperatur und den Entladestrom den Entladeschlussspannung gekoppelt ist /9/.

2.2.5 Abhängigkeit der tatsächlichen Kapazität vom Entladestrom

Eine ideale Batterie würde unabhängig vom Entladestrom immer die gleiche Kapazität zeigen. Die tatsächlich entnehmbare Kapazität wird jedoch mit zunehmendem Entladestrom kleiner. In Abbildung 2-4 wird die Abhängigkeit der tatsächlich entnehmbaren Kapazität einer LiFePO4-Batterie von dem Entladestrom veranschaulicht.

4 Unterschiedlich bei unterschiedlichen Aktivmaterialien

Grundlagen 11

Abbildung 2-4: Entladekurven der LiFePO4-Batterien bei verschiedenen Strömen

/12/

Aus Abbildung 2-4 geht hervor, dass durch Zunahme des Entladestroms weniger Kapazität aus der Batterie entnommen werden kann. Außerdem nimmt die Zunahme des Entladestroms Einfluss auf die Anfangsspannung der Batterie beim Entladevorgang. Diese wird dabei mit Anstieg des Stroms geringer. Die entnehmbare Kapazität hängt auch von anderen Parametern wie Temperatur der Zelle ab. Nachfolgend wird über den Einfluss der Temperatur auf die Entladereaktion der Zelle eingegangen.

2.2.6 Abhängigkeit der tatsächlichen Kapazität von der Temperatur

Die Temperatur hat einen sehr großen Einfluss sowohl auf die tatsächlich entnehmbare Kapazität, als auch auf die Spannungsverhältnisse der Batterie. Es laufen fast alle Vorgänge in Batterien bei höherer Temperatur schneller ab. Die Leitfähigkeit des Elektrolyten steigt, Diffusionsvorgänge gehen leichter vonstatten und die Lade- und Entladereaktion erfolgen schneller. Außerdem führen höhere Temperaturen in einer Zelle zu ihrer Kapazitätserhöhung. Allerdings nehmen bei hohen Temperaturen auch die unerwünschten Nebenreaktionen zu, wie z. B. die verstärkte Selbstentladung und die beschleunigte Alterung der Batterie. In Abbildung 2-5 ist der Einfluss der Temperatur auf die Entladereaktion einer LiFePO4-Batterie dargestellt.