Zur Auswirkung der schwachen und starken aberranten thermischen Linse in Flüssigkeiten auf die Ausbreitung von Laserstrahlen

Zur Auswirkung der schwachen und starken
aberranten thermischen Linse in Flüssigkeiten
auf die Ausbreitung von Laserstrahlen

Dissertation zur Erlangung eines Doktors der
Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.)

Dem Fachbereich Chemie der Universität Bremen

vorgelegt von

Frank Jürgensen

Bremen, im September 1994

Gliederung

1 EINLEITUNG ... 1

2 GRUNDLEGENDES ZUR LICHTAUSBREITUNG ... 8
2.1 SKALARE OPTISCHE WELLEN- DIE HELMHOLTZ-GLEICHUNG ... 8
2.2 EIGENSCHAFTEN DES LASERLICHTS ... 11
2.2.1 TRANSFORMATION VON WELLENFELDERN DURCH OPTISCHE ELEMENTE ... 15
2.3 EIKONALGLEICHUNG UND GEOMETRISCHE OPTIK ... 19
2.4 BEUGUNG ... 21

3 DAS TEMPERATURFELD DER THERMISCHEN LINSE ... 27
3.1 DIE WÄRMELEITUNGSGLEICHUNG ... 27
3.2 GREENSCHE FUNKTIONEN ... 28
3.3 BEKANNTE UND NEUE LÖSUNGEN ... 31
3.4 AXIALER WÄRMEFLUß ... 39
3.5 FAZIT ... 48

4 GEOMETRISCHE OPTIK DER TL ... 50
4.1 ANWENDUNG DER STRAHLFORMEL AUF DIE THERMISCHE LINSE ... 50
4.2 ABERRANTE RINGBILDUNG ... 54

5 BEUGUNGSINTEGRAL DER THERMISCHEN LINSE ... 60
5.1 FORMULIERUNG DES BEUGUNGSINTEGRALS DER TL ... 60
5.2 DIE ZENTRALE INTENSITÄT ... 68
5.3 POSITITON DES INTERFERENZRINGES ... 76
5.4 ABERRANTES GESAMTPROFIL ... 79

6 ZUSAMMENFASSUNG ... 84

ANHANG A NUMERISCH GERECHNETES TL-BEUGUNGSINTE-GRAL ZUM VERGLEICH MIT CHEN ET AL (1991) ... 87

ANHANG B ELEKTROMAGNETISCHE ASPEKTE DER LASER-AUSBREITUNG IN MEDIEN MIT THERMISCHER LINSE ... 88
B.1 FELD- UND MATERIALGRÖßEN ... 88
B.2 DIE TEMPERATURABHÄNGIGKEIT DER SUSZEPTIBILITÄT. ... 91
B.3 FELDAUSBREITUNG IM SCHACH INHOMOGENEN MEDIUM ... 92
B.4 ÜBERGANG ZUR MONOCHROMATISCHEN WELLE ... 95
B.5 OPTISCHE INTENSITÄT UND ELEKTROMAGNETISCHE WELLEN ... 95

LITERATUR ... 101

1 Einleitung
In den sechziger Jahren wurde bei Laser-Experimenten mit im Strahlengang positionierten flüssigkeitsgefüllten Küvetten ein zeitabhängiges "Aufblühen" (blooming) des Strahlprofils hinter der Probe beobachtet.¹ Es tritt unter modifizierten Bedingungen auch bei transparenten Festkörpern und Gasen auf.

Gordon et al (1965) haben das Phänomen damit erklärt, daß im Medium ein Bruchteil der Laserleistung absorbiert wird, wodurch sich ein zeitabhängiges Temperaturfeld aufbaut. Die (vermittels der Dichte) daraus resultierende Inhomogenität im Brechungsindex hat die Eigenschaft einer optischen Linse, die den Strahl aufweitet (oder fokussiert). Für den Effekt hat sich der Begriff "thermische Linse" (TL) eingebürgert. Neben seiner Eigenschaft als Fehlerquelle bei Laserexperimenten (z. B. Lichtstreuung² oder Hochleistungslaser in der Atmosphäre³) ist der TL-Effekt seit den siebziger Jahren zu einer hochempfindlichen Methode der Absorptionsspektroskopie bzw. zur Messung thermooptischer Eigenschaften der Proben entwickelt worden.⁴

Aus der Tatsache, daß der Laser einerseits das Temperaturfeld erzeugen soll (Heizstrahl), andererseits durch die modifizierte Ausbreitung eine Sonde für das entstandene Temperatur- (bzw. Brechungsindex-)Feld darstellt, erlaubt eine Trennung in einen Heizstrahl und einen schwachen sondierenden Strahl, auf den das erzeugte Temperaturfeld einwirkt - (pump and probe). Liegen Heizstrahl und sondierender Strahl nicht mehr kollinear, sondern kreuzen sich in der Probe, bezeichnet man das Experiment als photothermische Refraktion. Einen Überblick über die photothermischen Effekte bieten J. A. Sell (1989)⁵ und M. D. Morris (1986).⁶

Das von Gordon et al (1965) und Hu/Whinnery (1973) gegebene Modell, das sogenannte parabolische Modell, ergibt eine (für Fluide in der Regel negative) Brennweite, die vom Absorptionskoeffizienten und der Wärmeleitfähigkeit abhängig ist, und deren Zeitkonstante beim Aufbau der Linse vom Temperaturleitwert abhängt. Auf dieses Modell stützen sich die Veröffentlichungen bis in die jüngste Zeit,⁷ obwohl seit langem bekannt ist, daß die thermische Linse bei hohen absorbierten Leistungen starke Aberration⁸ aufweist.

Die Abschätzungen bei Hu/Whinnery, bis zu welchen absorbierten Leistungen die thermische Linse als nicht-aberrant angesehen werden könne, die dafür wohl verantwortlich ist, beruht selbst auf geometrischer Optik. Diese gilt für die Ausbreitung von Laserstrahlen jedoch nur bei Abwesenheit von Aberration, was die dortige Abschätzung problematisch erscheinen läßt.⁹

Das Unbehagen mit der Verwendung des parabolischen Modells rechtfertigt sich z.B. bei der Betrachtung von Absolutmessungen von Absorption und Wärmeleitfähigkeit, die unbefriedigende Ergebnisse brachten.¹⁰ Fang/Swofford (1983)¹¹ nannten die TL-Methode eine kallibrierte Methode - sie taten dies mit dem Hinweis auf unbekannte experimentelle Parameter. Tatsächlich jedoch wird mit der Kallibrierung ein Fehler des Auswertungsmodells teilkompensiert.

Im Jahre 1982 veröffentlichten Sheldon et al¹² ein alternatives Modell, das keine Idealisierungen hinsichtlich des Linsenprofils machen muß. Es berechnet die zentrale Intensität (auf der Strahlachse) hinter der Probe über das Beugungsintegral, unterstellt allerdings ein nur sehr schwach ausgeprägtes Brechungsindexfeld. Das Modell von Sheldon et al macht über den Zentralwert hinaus keine Aussage über das Intensitäts-Profil am Detektor. Außerdem ist es auf sehr schwache TL beschränkt, so daß es nicht zur Beschreibung der Interferenzringe benutzt werden kann, welche bei stärkeren TL entstehen.¹³

Carter/Harris (1984) haben das neue Modell von Sheldon et al zusammen mit dem klassischen parabolischen Modell mit experimentellen Daten verglichen. Die Sheldon et al-Formel ist hier zwar dem parabolischen Modell überlegen - es existieren allerdings noch merkliche Abweichungen. Carter/Harris schlagen eine heuristische Modifikation des parabolischen Modells vor, die ihre Ergebnisse am besten beschreibt - für die es jedoch keine physikalische Begründung gibt.

Schließlich haben Shen et al (1992)14 neben einer Erweiterung der Formel von Sheldon et al für Zweistrahlexperimente die Entdeckung gemacht, daß das Auslassen eines logarithmischen Termes in der Formel von Sheldon et al ihre Anwendbarkeit auf stärkere TL verbessert, da dadurch gerade zufällig der Fehler kompensiert würde, den Sheldon et al bei der abgebrochenen Reihenentwicklung des Exponentialterms im Beugungsintegranden machen.

R. T. Bailey, F. R. Cruickshank, D. Pugh, A. McLeod and W. Johnstone, "Gas phase thermal diffusivities by a thermal lens technique", Chem. Phys. 68, 351-357 (1982).

Ziel dieser Arbeit ist es u. a., den vorhandenen Modellen für die zentrale Intensität eine neue Lösung gegenüberzustellen, die ihnen insbesondere bei starken TL überlegen ist.

Ferner sollen dieses und die vorhandenen Modelle mit der numerischen Quadratur des vollständigen Beugungsintegrals der thermischen Linse verglichen werden, welche eine Simulation des Experiments ist, bei der alle von den Modellen benutzten Parameter exakt gelten und somit keine verborgenen Effekte den Vergleich verzerren.

Besonders bei stärkeren TL ist nicht nur die zentrale Intensität, sondern das gesamte Profil von Interesse - es entsteht ein charakteristisches Ringmuster.¹⁵ Eine anschauliche geometrisch-optische Deutung dieses Ringmusters findet sich bei Dabby et al (1970): Lichtstrahlen eines Strahlenbündels, das das Brechzahlfeld einer thermischen Linse durchstrahlt, werden in unterschiedlichen Winkeln abgelenkt - der zentrale Strahl wird nicht gebrochen, Strahlen weiter entfernt von der optischen Achse dann stärker. Es gibt einen Abstand vom Zentrum der Linse, bei der die Ablenkung maximal ist (maximale Krümmung des Brechzahlfeldes), weiter entfernte Strahlen werden wieder schwächer gebrochen. Im Bereich der Maximalablenkung ändern sich die Ablenkungswinkel kaum, so daß sehr viele Strahlen in die Richtung des Maximalwinkels gebrochen werden - hier ergibt sich der Hauptring des Interferenzmusters, der deshalb notwendig außen liegt. Kleinere Winkel werden immer sowohl von einem Strahl aus dem "inneren" Bereich der Linse, als auch von einem aus dem äußeren Bereich realisiert. Je nachdem, welche Phasendifferenz diese Strahlen zueinander aufgrund ihres unterschiedlichen optischen Weges durch die TL haben, interferieren sie konstruktiv oder destruktiv am weit entfernten Schirm, wo sich Strahlen mit gleichem Ablenkungswinkel treffen. So ergibt sich das konzentrische Ringmuster. Mittels dieses Ansatzes haben Chen et al (1991)¹⁶ den Winkel des Maximums berechnet und zur Bestimmung der thermooptischen Daten einer Probe verwendet.

In der vorliegenden Arbeit wird die geometrisch optische Analyse des Hauptringwinkels um die Zeitabhängigkeit erweitert.

Nun ist allerdings ein Laserstrahl nur unter ganz bestimmten Bedingungen exakt durch ein Strahlbündel der geometrischen Optik darstellbar,¹⁷ so daß die Feldstärkeverteilung entlang des Strahlquerschnitts korrekt repräsentiert wird. Bei nichtidealen optischen Systemen, also z.B. der aberranten TL, ist das jedoch streng genommen nicht möglich: hier ist das Laserfeld als Beugungsproblem zu behandeln.

So berechtigt die Zweifel von Chen et al an der Richtigkeit der numerischen Auswertung des Beugungsintegrals , das bei Dabby et al dargestellt ist, auch sind (sie ist in der Tat nicht nachvollziehbar)-ist man dennoch nicht auf die geometrisch optische Abschätzung angewiesen:¹⁸ In dieser Arbeit wird ein einfacher geschlossener Näherungsausdruck für die Lage (bzw. den Winkel) des Maximums aus dem Beugungsintegral gewonnen. Damit können aus beobachteten Ringmustern quantitative Aussagen gewonnen werden.

In dieser Arbeit wird nur die radialsymmetrische TL behandelt, wie sie in Abwesenheit von konvektiven Verzerrungen des Temperaturfeldes entstehen. Die Ausschaltung des Auftretens von schwerkraftgetriebener Konvektion, die bei konventioneller (horizontaler) Versuchsanordnung bei einer kritischen Raleigh-Zahl auftritt¹⁹ kann durch Mikrogravitationsexperimente,²⁰ vertikale Versuchsgeometrie oder Verwendung von festen Medien erfolgen. Umgekehrt ermöglicht allerdings die Beobachtung des durch Konvektion verzerrten Interferenzbildes (das dann vom Ringmuster zu einem halbmondförmigen Profil degeneriert²¹) die Gewinnung von Informationen über die konvektiven Prozesse.

Neben der Fragwürdigkeit der quantitativen Brauchbarkeit geometrisch-optischer TL-Modelle steht die Möglichkeit eines übersimplifizierten Modells des Temperaturfeldes - auch wenn Konvektion ausgeschlossen ist. Wu/Dovichi (1990)²² haben numerisch das Intensitätsprofil hinter einer aus einer dünnen Schicht bestehenden TL simuliert und dabei signifikante Unterschiede im Ergebnis zwischen einem Temperaturmodell, welches axialen Wärmefluß berücksichtigt, und dem konventionellen Temperaturmodell, das axialen Wärmefluß vernachlässigt, gefunden.

In dieser Arbeit soll deshalb die Möglichkeit und Notwendigkeit der Korrektur des herkömmlichen Temperaturmodells bei "normalen" TL-Experimenten untersucht werden. Es wird untersucht, wie sich der Fehler des herkömmlichen Temperaturmodells bei "normalen" Experimenten, die Schichtdicken in der Größenordnung von Millimetern aufweisen, auswirkt, und ein analytischer Ausdruck für die Korrektur abgeleitet werden.

In Kapitel 2 werden bekannte Grundlagen der Ausbreitung von Laserlicht behandelt, Grundzüge der elektromagnetischen Grundlagen befinden sich in Anhang B. In Kapitel 3 wird das zeitabhängige Temperaturfeld diskutiert, das ein TEM00 -Laserstrahl erzeugt. Nach der Präsentation der bekannten Formeln (in z.T. neuer Darstellung) wird der Fehler untersucht, der bei Vernachlässigung der Abkühlung durch die Ein- und Austrittsfenster entsteht. Im 4. Kapitel wird die geometrisch-optische Theorie der idealen und aberranten TL behandelt. Im 5. Kapitel wird die TL auf Grundlage des Beugungsintegrals untersucht.

2 Grundlegendes zur Lichtausbreitung 
In diesem Kapitel werden die grundlegenden Beziehungen über die Ausbreitung von (Laser-)licht präsentiert, auf die in der Theorie der thermischen Linse zurückgegriffen wird. Die Beziehungen sind wohlbekannt und wurden, wenn nicht gesondert vermerkt, aus Saleh/Teich(1991), Born/Wolf(1980), Petykiewicz(1992) und Marcuse(1972) entnommen.²³

[...]

1 R. C. C. Leite, R. S. Moore and J. R. Whinnery, "Low absorption measurements by means of the thermal lens effect using an He-Ne-laser", Appl. Phys. Letters, 4,7,141-143,(1964). J. P. Gordon, R. C. C. Leite, R. S. Moore, S. P. S. Porto and J. R. Whinnery, "Long- Transient Effects in Lasers with Inserted Liquid Samples," J. Appl. Phys.,36,3-8 (1965).

2 G. Eden, W. Schröer, "Nonlinear effect in light scattering of thermal lensing systems", Opt. Comm. 63, 2, 135-140, (1987).

3 D. C. Smith, "High-power laser propagation: thermal blooming", Proc. of the IEEE, 65, 12, 1679-1714, (1977).

4 C. Hu and J. R. Whinnery,"New Thermooptical Measurement Method and a Comparison with Other Methods," Appl. Opt. 12, 72-79 (1973). N. J. Dovichi and J. M. Harris, "Laser induced thermal lens effect for calorimetric trace analysis", Anal. Chem. 51, 6, 728-731 (1979).

5 J. A. Sell, Photothermal Investigations of Solids and Fluids, (Academic Press, San Diego, 1989).

6 M. D. Morris, K. Peck, "Photothermal Effects in Chemical Analysis", Anal. Chem., 58, 7, 811A- 822A (1986).

7 Vgl. R. Gupta, "The theory of photothermal effect in fluids", J. A. Sell, ed., Photothermal Investigations of Solids and Fluids, (Academic Press, San Diego, 1989).

8 S. A. Akhmanov, D. P. Krindach, A. V. Migulin, A. P. Sukhorukov and R. V. Khokhlov, "Thermal Self-Actions of Laser Beams," IEEE. J. Quantum Electron., QE-8, 568-575 (1968). C. Hu and J. R. Whinnery (1973) a.a.O.

9 Selbst wenn man die Prämisse der geometrischen Optik gelten läßt, ist, wie noch gezeigt wird, die Argumentation, die bei Hu/Whinnery zur Vernachlässigung von Aberration führt, nicht stichhaltig.

10 C. A. Carter and J. M. Harris,"Comparison of models describing the thermal lens effect," Appl. Opt. 23, 476-481 (1984).

11 H. L. Fang and R. L. Swofford,"The Thermal Lens in Absorption Spectroscopy," in Ultrasensitive Laser Spectroscopy, D. S. Kliger,ed.,(Academic Press, New York 1983), pp. 175-232.

12 S. J. Sheldon, L. V. Knight and J. M. Thorne,"Laser-induced thermal lens effect: a new theoretical model," Appl. Opt. 21, 1663-1669 (1982).

13 W. R. Callen, B. G. Huth, and R. H. Pantell, "Optical patterns of thermally self-defocused light", 11, 3, 103-105 (1967).

14 J. Shen, R. D. Lowe and R. D. Snook,"A model for cw laser induced mode-mismatched dualbeam thermal lens spectrometry," Chem. Phys. 165, 385-396 (1992).

15 S. A. Akhmanov et al (1968) a.a.O. F. W. Dabby, T. W. Gustafson, J. R. Whinnery and Y. Kohanzadeh,"Thermally self-induced phase modulation of laser beams," Appl. Phys. Letters 16, 9, 363-365 (1970).

16 T. Chen, S.-J. Sheih and J. F. Scott,"Phase modulation and far-field spatial patterns due to the transformational thermal-lens effect," Phys. Rev. B 43,1,615-622 (1991).

17 W. H. Steier,"The ray packet equivalent of a gaussian light beam", Appl. Opt. 5, 7, 1229-1233 (1966). D. Marcuse,Light transmission optics, (Van Nostrand Reinhold Company, New York 1972), Kap.3.6, S.111 J. Arnaud,"Representation of gaussian beams by complex rays", Appl. Opt. 24, 4, 538-543 (1885)

18 Die Vermutung von Chen et al, daß das bei Dabby et al angegebene, von Akhmanov et al stammende allgemeine Beugungsintegral für die Beschreibung des TL-Musters nicht geeignet sei ist falsch. Zwar vermissen sie zurecht eine klare Herleitung und eine korrekte Anwendung des Integrals in der ihnen bekannten Literatur - ihre Argumentation, daß ihr Experiment mit starker TL nicht beschrieben wird, kann im Anhang dieser Arbeit durch ein Gegenbeispiel widerlegt werden. Dennoch ist ihre auf der geometrischen Optik basierende numerische Berechnung des Intensitätsprofils erwähnenswert. (Einschränkend muß ich feststellen., daß ich ihre Erklärung des Verfahrens, wie das geometrisch optisch stationäre Ringmuster berechnet werden muß, nicht nachvollziehen kann. Ich gelange zu einem anderen Verfahren und zu einem anders aussehenden Ringmuster -siehe Kap. 4. Aus den gesagten Gründen ist dieses Thema aber nebensächlich.)

19 R. D. Boyd and C. M. Vest,"Onset of convection due to horizontal laser beams", Appl. Phys. Lett., 26,6,287-288 (1975).

20 F. Jürgensen, Vortrag Drop Tower Days, ZARM Bremen 1992.

21 Akhmanov et al (1968) a.a.O. P.M. Livingston,"Thermally induced modifications of a high power cw laser beam", Appl. Opt. 10, 2, 426-436 (1971).

22 S. Wu and N. J. Dovichi, "Fresnel diffraction theory for steady-state thermal lens measurements in thin films," J. Appl. Phys. 67, 1170-1182 (1990).

23 B. E. A. Saleh and and M. C. Teich, Fundamentals of Photonics, (John Wiley & Sons, New York, 1991).