Im Fokus der Arbeit steht die Realisierung des bedeutsamen Hydrolyseschrittes der Sol-Gel-Synthese zur Herstellung eines Ni/Al2O3-Katalysatorsystems in einem speziellem Mikroreaktor - dem intensivmischenden Microjet-Reaktor. Dafür soll eine Mikroreaktionstechnikanlage aufgebaut und in Betrieb genommen werden.
Die Präparation der Trägerkatalysatoren orientiert sich an der Durchführung und Chemikalienauswahl von Kim et al. Durch Variation und Optimierung der Hydrolysebedingungen soll ein Katalysatorsystem mit der folgenden Zielstellung hergestellt werden: hohe Aktivität und Selektivität für der Trockene Reformierung, geringe Verkokung und Deaktivierung bei der Trockenen Reformierung, hohe Dispersität und geringe Partikelgröße des Nickels, mesoporöser Träger mit schmaler Porenverteilung und hoher spezifischer Oberfläche und Bildung des Nickel-Aluminium-Spinells NiAl2O4.
Die Nachbehandlungsschritte der Sol-Gel-Methode werden unter gleichbleibenden Bedingungen durchgeführt um eine Vergleichbarkeit der Proben untereinander zu gewährleisten und Rückschlüsse auf Einflüsse bei der Hydrolyse ziehen zu können. Die Untersuchungsaspekte des Hydrolyseschrittes sind: der Wasserüberschuss bei der Hydrolyse, der pH-Wert bei der Hydrolyse, der Nickel-, Precursor- und Templatgehalt der Precursor-Lösung und die Betriebsparameter des Mikroreaktors.
Die Charakterisierung der hergestellten Katalysatoren erfolgt über die Temperaturprogrammierte Reduktion bzw. Adsorption, der Stickstofftieftemperatursorption sowie bei einzelnen Proben der Röntgendiffraktometrie, Transmissionselektronenmikroskopie und Heliumdichtemessung. Die untersuchten Katalysatoreigenschaften sind die aktive Metalloberfläche, die Dispersität und die errechneten Partikeldurchmesser des Nickels, die Porenverteilung und die spezifische Oberfläche (BET) des Al2O3-Trägergerüstes. Weiterhin sind die kristallinen Strukturen zu identifizieren und die Homogenität der Dispersität der Nickelpartikel zu untersuchen.
Um die Stabilisierung der Aktivkomponente durch den Träger aufzuzeigen, sollen die Oberflächen von Träger und Aktivkomponente miteinander korrelliert werden. Zusätzlich zur Charakterisierung der hergestellten Katalysatoren sollen ausgewählte Katalysatoren im Laborreaktor auf Aktivität (Umsatz) und Selektivität (Produktverhältnis) bezogen auf das Trockene Reformieren sowie den Verkokungsgrad getestet werden.
Inhaltsverzeichnis
- Danksagung
- Inhaltsverzeichnis
- Abbildungsverzeichnis
- Tabellenverzeichnis
- Abkürzungsverzeichnis
- 1. Einleitung
- 1.1. Trockene Reformierung
- 1.2. Ni/Al2O3-Katalysatorsystem
- 1.3. Zielsetzung und Umfang der Arbeit
- 2. Theoretischer Teil
- 2.1. Präparation von Ni/Al2O3-Katalysatoren
- 2.1.1. Sol-Gel-Methode
- 2.1.2. elementspezifische Reaktionen während der Sol-Gel-Methode
- 2.1.3. Einflussgrößen der Sol-Gel-Bildung
- 2.2. Mikroreaktoren
- 2.2.1. Vor- und Nachteile von Mikroreaktoren
- 2.2.2. Mikromischer
- 2.2.3. Spezialfall: Microjet-Reaktor
- 3. Experimenteller Teil
- 3.1. Mikroreaktionstechnikanlage
- 3.1.1. Aufbau
- 3.1.2. Funktionsweise
- 3.1.3. Inbetriebnahme und Reinigung
- 3.2. Chemikalien und Materialien
- 3.3. Synthese der Katalysatoren
- 3.3.1. Herstellung der Precursor- und Hydrolyse-Lösungen
- 3.3.2. Hydrolyse im Mikroreaktor
- 3.3.3. Nachbehandlung der hydrolysierten Proben
- 3.3.4. Variation der chemischen Zusammensetzung und Betriebsparameter
- 3.3.5. Probenbezeichnung
- 3.4. Charakterisierungsmethoden
- 3.4.1. Stickstofftieftemperatursorption
- 3.4.2. Temperaturprogrammierte Reduktion und Adsorption (TPR/TPA)
- 3.4.3. Transmissionselektronenmikroskopie (TEM)
- 3.4.4. Röntgendiffraktometrie (XRD)
- 3.4.5. Helium-Pyknometrie
- 3.5. Katalytische Testung
- 3.5.1. Aufbau der Anlage
- 3.5.2. Durchführung und Analytik
- 4. Ergebnisse und Diskussion
- 4.1. Einflussgrößen bei der Hydrolyse
- 4.1.1. Einfluss des Wasserüberschusses
- 4.1.2. Einfluss des pH-Wertes und verschiedener Additive
- 4.1.3. Einfluss der Stearinsäurezugabe
- 4.1.4. Einfluss des Nickelgehaltes
- 4.1.5. Einfluss der Betriebsparameter des Mikroreaktors und der Precursorkonzentration
- 4.2. Auswertung der katalytischen Testung
- 4.2.1. Aktivität
- 4.2.2. Selektivität / Produktverhältnis von Wasserstoff zu Kohlenstoffmonoxid
- 4.2.3. Verkokung der Katalyatoren
- 4.2.4. Diskussion
- 5. Zusammenfassung
Zielsetzung und Themenschwerpunkte
Die Masterarbeit befasst sich mit der Präparation eines Ni/Al2O3-Katalysatorsystems in einem Mikroreaktor. Ziel ist die Herstellung eines hoch-aktiven und selektiven Katalysators für die Reformierung von Methan.
- Synthese von Ni/Al2O3-Katalysatoren mittels der Sol-Gel-Methode in einem Mikroreaktor
- Optimierung der Syntheseparameter, um die Katalysator-Eigenschaften zu verbessern
- Charakterisierung der synthetisierten Katalysatoren mittels verschiedener Methoden
- Katalytische Testung der Katalysatoren in der trockenen Reformierung von Methan
- Bewertung der Aktivität und Selektivität der Katalysatoren
Zusammenfassung der Kapitel
- Kapitel 1: Einleitung - Die Einleitung stellt die Bedeutung der trockenen Reformierung von Methan und des Ni/Al2O3-Katalysatorsystems vor. Sie erläutert die Zielsetzung und den Umfang der Arbeit.
- Kapitel 2: Theoretischer Teil - Dieses Kapitel behandelt die theoretischen Grundlagen der Sol-Gel-Methode und der Mikroreaktionstechnik, insbesondere im Zusammenhang mit der Katalysatorsynthese.
- Kapitel 3: Experimenteller Teil - Es werden die verwendeten Materialien, die experimentelle Anlage und die Durchführung der Katalysatorsynthese und -charakterisierung detailliert beschrieben.
- Kapitel 4: Ergebnisse und Diskussion - Die Ergebnisse der Synthese und Charakterisierung der Katalysatoren werden präsentiert und diskutiert. Der Einfluss verschiedener Parameter auf die Katalysatoreigenschaften wird analysiert.
Schlüsselwörter
Ni/Al2O3-Katalysatorsystem, Sol-Gel-Methode, Mikroreaktor, trockene Reformierung von Methan, Katalysatorcharakterisierung, Aktivität, Selektivität.
- Citar trabajo
- M.Sc. Sven Scholz (Autor), 2014, Präparation eines Ni/Al2O3-Katalysatorsystems in einem Mikroreaktor, Múnich, GRIN Verlag, https://www.grin.com/document/426292
