Zentrales Thema dieser Arbeit ist die Untersuchung der Wechselwirkung zwischen der magnetischen Ordnung der Mn(3+)-Ionen und der magnetischen Ordnung der R(3+)-Ionen mit magnetischem Moment. Ansatzpunkt sind dabei die von Fiebig et al. durchgeführten Messungen, welche in erster Linie an ErMnO3 und HoMnO3 erfolgten. In dieser Arbeit werden die Untersuchungen auf die beiden weiteren Vertreter TmMnO3 und YbMnO3 ausgedehnt und versucht, die bisher noch nicht verstandenen Aspekte der Untergitterwechselwirkung in den hexagonalen Manganiten zu erklären.
Ein Zugang zur antiferromagnetischen Ordnung ist wegen der fehlenden makroskopischen Magnetisierung nicht einfach. Verfahren wie die Polarisationslicht-Mikroskopie und Neutronenstreuung sind entweder anfällig gegenüber Gitterfehlern oder erlauben nicht die in den hexagonalen Manganiten auftretenden verschiedenen antiferromagnetischen Ordnungen zu unterscheiden. Mit der nichtlinearen Magnetooptik existiert ein weiteres Verfahren, das diese Nachteile nicht besitzt. Die Verwendung von Photonen erscheint zunächst seltsam, da Licht bekanntlicherweise nicht direkt an eine magnetische Ordnung koppelt. Der Zugang erfolgt vielmehr über Symmetrieprinzipien wie dem Neumannprinzip, aus denen Polarisationsauswahlregeln folgen.
Die beiden ersten Kapitel der Arbeit beschäftigen sich mit den für das Verständnis der Untersuchungen wichtigen theoretischen Konzepten. Im ersten Kapitel werden sowohl die grundlegenden Symmetriegruppen und -prinzipien der Festkörperphysik als auch die verschiedenen magnetischen Ordnungsformen und die Frustration erläutert. Das zweite Kapitel motiviert die Verwendung der nichtlinearen Optik als Untersuchungsmethode für magnetische Strukturen über eine Erklärung des Zusammenhangs zwischen Symmetrie und Optik.
Der für die Experimente verwendete Meßaufbau ist Thema des dritten Kapitels. Im vierten Kapitel werden die kristallinen, optischen und magnetischen Eigenschaften der untersuchten hexagonalen Manganite beschrieben. Dort wird der Zugang zur magnetischen Ordnung der Manganionen mit Hilfe der Spektroskopie der zweiten Harmonischen (SH-Spektroskopie) eingeführt. In den beiden letzten Kapiteln werden die experimentellen Ergebnisse vorgestellt und diskutiert. Insbesondere wird das im Rahmen dieser Arbeit erstmals beobachtete
SH-Spektrum der magnetischen Ordnung der Manganionen in InMnO3 dargestellt.
Inhaltsverzeichnis
1 Symmetrien in magnetischen Festkörpern
1.1 Festkörpersymmetrien
1.1.1 Symmetriegruppen
1.1.2 Symmetrieprinzipien
1.1.3 Materialtensoren
1.1.4 Kristallographische Domänen
1.2 Formen magnetischer Ordnung
1.2.1 Allgemeines
1.2.2 Diamagnetismus
1.2.3 Paramagnetismus
1.2.4 Heisenbergmodell
1.2.5 Ferromagnetismus
1.2.6 Ferrimagnetismus
1.2.7 Antiferromagnetismus
1.3 Frustration
1.3.1 Neue Freiheitsgrade frustrierter Systeme
1.3.2 Frustration in hexagonalen Gittern
2 Nichtlineare Optik an magnetischen Systemen
2.1 Motivation
2.2 Nichtlineare Optik
2.2.1 Polarisation
2.2.2 Multipolentwicklung
2.2.3 Suszeptibilität und Symmetrie
2.2.4 Mikroskopisches Modell
3 Meßaufbau
3.1 Überblick
3.2 Lichtquellen: Nd:YAG-Laser, OPO, Farbstofflaser
3.2.1 Lasersystem 1
3.2.2 Lasersystem 2
3.3 Kryostaten
3.3.1 Janis-Kryostat
3.3.2 Oxford-Kryostat
3.4 CCD-Kamera
4 Hexagonale Manganite
4.1 Allgemeine Eigenschaften
4.2 Kristallstruktur
4.3 Optische Eigenschaften
4.3.1 Energieniveauschema
4.3.2 Absorptionsspektrum
4.4 Magnetische Ordnung
4.4.1 Magnetische Ordnung der Manganionen
4.4.2 Magnetische Ordnung der Seltenerdionen
5 SH-Spektroskopie
5.1 Spektroskopie als Freiheitsgrad
5.1.1 Normierung des SH-Signals
5.1.2 Experimentelle Ergebnisse
5.2 SH-Spektroskopie an InMnO3
5.2.1 Unterschiede zu den anderen hexagonalen Manganiten
5.2.2 Verwendete Proben
5.2.3 SH-Spektrum von InMnO3
5.3 Normierte SH-Spektren der magnetischen Ordnung der hexagonalen Manganite
5.4 Phasendiagramm der Mn3+-Ordnung
6 Magnetfeldinduzierter α-β-Phasenübergang
6.1 Einführung
6.2 Magnetfeld-Temperatur-Phasendiagramme der Manganordnung in YbMnO3 und TmMnO3
6.3 Bestimmung der Symmetrie der β-Ordnung
6.4 Theoretisches Modell für den α-β-Phasenübergang
6.4.1 Modell der Untergitterwechselwirkung
6.4.2 Mikroskopische Betrachtung der Energiebeiträge
6.4.3 Simulationen des Hamiltonoperators
6.5 Erweiterung des theoretischen Modells
6.5.1 Signalwiederherstellung im Magnetfeld
6.5.2 Spinwinkel-Topographie
A Proben
A.1 Herstellung und Präparation
A.2 Halterung
A.2.1 Halterung der Manganite mit R = {Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Sc, Y}
A.2.2 Halterung von InMnO3
A.3 Probenerwärmung durch Absorption
A.4 Probenverzeichnis der hexagonalen Manganite
B Spezielle Messungen zu den hexagonalen Manganiten
B.1 Pulver - Volumenkristall - Problematik in Lu0.8Sc0.2MnO3
B.2 Bestimmung des Brewsterwinkels von YMnO3
B.2.1 Grundlagen
B.2.2 Aufbau
B.2.3 Ergebnisse
B.3 SH-Spektroskopie an einer YMnO3-Schicht
C Messungen weiterer frustrierter Materialien
C.1 CsMnBr3
C.1.1 Struktur
C.1.2 Auswahlregeln
C.1.3 Präparation
C.1.4 Ergebnisse
C.2 KCu5V3O13
C.2.1 Motivation
C.2.2 Materialeigenschaften
C.2.3 Ergebnisse
D Optimierung des Meßaufbaus für das Lasersystem 1
D.1 Zielsetzung
D.2 Grundlagen
D.2.1 Strahlabbildung
D.2.2 Matrixoptik
D.3 Realisierung
D.3.1 Anforderungen an den neuen Aufbau
D.3.2 Modifizierter Aufbau
Zielsetzung & Themen
Diese Arbeit untersucht die Wechselwirkung zwischen der magnetischen Ordnung der Mn3+-Ionen und der Ordnung von Seltenerdionen in frustrierten hexagonalen Manganiten, um ein mikroskopisches Modell für die magnetischen Phasenübergänge zu entwickeln.
- Magnetische Phasendiagramme in hexagonalen Manganiten
- Nichtlineare Optik und SH-Spektroskopie zur Untersuchung magnetischer Strukturen
- Einfluss von Magnetfeldern auf Spinrotationsprozesse
- Analyse der magnetischen Untergitterwechselwirkung
- Geometrische Frustration in triangularen Gittern
Auszug aus dem Buch
1.3 Frustration
Unter frustrierten Materialien versteht man in der Regel magnetische Systeme, bei denen lokale Wechselwirkungen zur globalen Symmetrie inkompatibel sind. Aufgrund der unterschiedlichen globalen Symmetrien, die magnetische Ordnungen verschiedener Kristalle besitzen können, lassen sich mehrere Spinanordnungen unterscheiden. Es treten zweiteilige (z.B. quadratische oder kubische) und dreiteilige (z.B. Dreiecksanordnungen) Anordnungen auf. Insbesondere in dreiteiligen Anordnungen ist die Kompensation antiferromagnetischer Spins problematisch. Betrachtet man ein triangulares Gitter, so ist im eindimensionalen Ising-Fall nur eine Kompensation zweier Spins möglich. Der dritte Spin ist in einer Dimension nicht in der Lage sich kompensierend einzustellen und die Energie des Systems zu minimieren. Eine derartige Anordnung ist ein Beispiel für eine geometrisch frustrierte Anordnung [Col97]. Im zweidimensionalen XY-Fall kann das System mit einer 120°-Spinanordnung auf die Frustration reagieren. Die Vektorsumme der Spins ist dann zwar Null, jedoch wird von der idealen antiparallelen Spinstellung abgewichen.
Neben dieser geometrischen Frustration, welche in triangularen Gittern, Kagomegittern oder tetraedrischen Gittern auftritt, kann auch durch den Wettbewerb zwischen nächster und übernächster Nachbarwechselwirkung eine Frustration in kubischen oder quadratischen Gittern entstehen [Gre01, Kaw98, Lem01]. Weiterhin gibt es Systeme, die eine Umordnung zur Auflösung der Frustration nicht gestatten. Derartig stark entartete Systeme werden Spingläser, Spinflüssigkeiten oder Spineis genannt [Gre01].
Als Maß für die Stärke einer Spinfrustration wird das Verhältnis von Néeltemperatur TNéel und der theoretischen Mean-Field-Temperatur θ herangezogen [Ram01]. Da θ die algebraische Summe über alle Wechselwirkungen eines Systems darstellt, kann diese als Richtgröße für die magnetische Ordnung in einem System dienen [Gro02]. Ist θ/TNéel größer als 10, so spricht man im Allgemeinen von einer starken geometrische Frustration [Kat01].
Zusammenfassung der Kapitel
1 Symmetrien in magnetischen Festkörpern: Dieses Kapitel erläutert die theoretischen Grundlagen der Symmetriegruppen, magnetischer Ordnungsformen sowie das Konzept der geometrischen Frustration.
2 Nichtlineare Optik an magnetischen Systemen: Es wird die Eignung der nichtlinearen Optik als Untersuchungsmethode für magnetische Strukturen diskutiert, basierend auf dem Zusammenhang zwischen Symmetrie und optischer Antwort.
3 Meßaufbau: Hier wird die experimentelle Apparatur beschrieben, insbesondere die genutzten Lasersysteme und Detektionsmethoden zur Messung nichtlinearer optischer Effekte.
4 Hexagonale Manganite: Dieses Kapitel beschreibt die kristallinen, optischen und magnetischen Eigenschaften der untersuchten Materialien und führt in die Thematik der Manganionen-Ordnung ein.
5 SH-Spektroskopie: Der Fokus liegt auf der Verfeinerung der experimentellen SH-Spektroskopie-Techniken und der Ableitung neuer Erkenntnisse über die Symmetrie der magnetischen Ordnung.
6 Magnetfeldinduzierter α-β-Phasenübergang: Die experimentellen Ergebnisse zur Wechselwirkung zwischen magnetischen Ordnungen im externen Feld werden präsentiert und durch ein mikroskopisches Modell erklärt.
Schlüsselwörter
Hexagonale Manganite, magnetische Ordnung, Frustration, nichtlineare Optik, SH-Spektroskopie, Phasendiagramm, Spinrotation, Seltenerdionen, Manganionen, Antiferromagnetismus, Kristallstruktur, Phasenübergang, magnetische Domänen, Symmetrie, Tensor.
Häufig gestellte Fragen
Worum geht es in dieser Arbeit grundsätzlich?
Die Arbeit untersucht das magnetische Verhalten von hexagonalen Manganiten, insbesondere die Wechselwirkungen zwischen verschiedenen magnetischen Untergittern und die daraus resultierenden Phasenübergänge.
Was sind die zentralen Themenfelder?
Zentral sind die Untersuchung geometrisch frustrierter magnetischer Systeme, der Einsatz der nichtlinearen Magnetooptik als Messmethode sowie die Modellierung von Spinrotationsprozessen.
Was ist das primäre Ziel oder die Forschungsfrage?
Das Hauptziel ist die Untersuchung der Wechselwirkung zwischen der magnetischen Ordnung der Mn3+-Ionen und der magnetischen Ordnung der Seltenerdionen, um die bisher unklaren Aspekte der Untergitterkopplung zu erklären.
Welche wissenschaftliche Methode wird verwendet?
Es wird die Spektroskopie der zweiten Harmonischen (SH-Spektroskopie) verwendet, ergänzt durch theoretische Modelle zur Beschreibung der Energiebeiträge und Symmetrien.
Was wird im Hauptteil behandelt?
Der Hauptteil behandelt den Messaufbau, die Eigenschaften der Manganite, die SH-Spektroskopie als Untersuchungsmethode sowie die Analyse von magnetfeldinduzierten α-β-Phasenübergängen.
Welche Schlüsselwörter charakterisieren die Arbeit?
Die Arbeit ist durch Begriffe wie hexagonale Manganite, magnetische Frustration, nichtlineare Optik, Seltenerd-Magnetismus und Phasenübergänge charakterisiert.
Warum sind diese Manganite für die Forschung so interessant?
Sie dienen als Modellsysteme für geometrisch frustrierte Antiferromagnete und werden im Hinblick auf mögliche Anwendungen in der Speichertechnologie diskutiert.
Was wurde durch das mikroskopische Modell bestätigt?
Das Modell bestätigt die energetische Bevorzugung bestimmter Spinordnungen (α-β-Übergänge) unter dem Einfluss externer Magnetfelder durch die Kopplung zwischen Mangan- und Seltenerduntergittern.
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- Dipl.-Phys. Dipl.-Kfm. Martin Kneip (Autor), 2003, Magnetische Phasendiagramme und Spinrotationsprozesse in hexagonalen Manganiten, Múnich, GRIN Verlag, https://www.grin.com/document/88651
